近日,澳门太阳娱乐网站官网宋柏课题组首次理论预言了热辐射的同位素效应。该研究是热辐射领域漫长历史上的一次重要探索,成果以“Isotope effect on radiative thermal transport”为题,发表于美国物理学会期刊《Physical Review B》,并被国际顶尖综合期刊《Science》选为研究亮点(Research Highlights),以“Isotope variation for thermal radiation”为题进行了报道。
所有化学元素都具有不止一种或稳定、或有放射性的同位素,它们的质子和电子数相同,而中子数不同,也因此有着不同的原子质量乃至核自旋等特征。放射性同位素为很多重要技术提供了根本基础,比如裂变和聚变核能、医学中的示踪和治疗、先进制造中的质量检测、地球科学中的碳定年等。与此对应,稳定同位素也同样具有重要价值。名义上的同一种材料,如果改变其中某种元素不同同位素的组成比列,其物理和化学性质就有可能发生显著变化。二十世纪以来,人们逐渐发现,通过改变同位素比例就有可能实现对许多物理、化学和生物现象的大幅调控,比如同位素可以极大影响纳米尺度的摩擦力,提升化学反应速率超万倍,乃至用于量子计算。
热辐射是物体内部电荷热涨落所引发的电磁波,具有举足轻重的科学意义和应用价值。基础科学方面,热辐射和热传导、热对流一起,并称为热量输运的三种基本模式;普朗克等人百余年前关于理想黑体辐射的先驱研究,最终点燃了量子革命。技术应用方面,精密探测、高效热电、节能减排、先进制造以及太空探索等诸多领域都需要对于热辐射的深刻理解和极致调控。同位素比例的变化如何影响热传导和热对流这一问题,已经有近百年的研究历史。特别是近几年,通过同位素富集,立方氮化硼晶体(cBN)和硅纳米线的热导率分别实现了超过90%和150%的大幅提升。然而,作为热量输运的第三种基本模式,热辐射的同位素效应至今仍未被探索。
同位素是否会影响热辐射,其物理机制是什么?不同材料热辐射的同位素效应有何异同?能否通过同位素有效调控热辐射?基于涨落电动力学的理论框架,宋柏课题组系统地回答了上述问题。
研究人员首先根据同位素质量对晶格动力学的影响,分析了材料的声子特性及介电函数随同位素组成的变化规律。以支持表面声子极化激元(SPhP)的极性介电体cBN为例,发现常温下同位素比例的变化可以将cBN块体之间的辐射换热系数增强10倍以上;而对于薄膜cBN材料而言,同位素可以将辐射换热系数提升高达1650倍!这种极其高效的热辐射调控主要是通过同位素来改变材料光学声子的频率和展宽,从而控制两侧辐射材料的SPhP尖峰的匹配和失配来实现的。
图1 同位素对块体立方氮化硼(cBN)之间热辐射的影响规律与机理分析
基于cBN所揭示的热辐射同位素效应的基本机理,即同位素声子频移和展宽效应,研究人员进一步以氢化锂(氢同位素:氕、氘、氚)为研究对象,发现将通过将氚元素替换为氕元素,氢化锂之间的辐射传热系数可增强7260倍。这是因为氢化锂中同位素组成变化带来的相对分子质量变化更大,导致相对光学声子频移更为显著,因而两侧SPhP尖峰的匹配和失配效果更加突出。
图2 支持表面波的真实材料间热辐射的同位素效应
极性介电体之外,研究人员还发现金属和半导体等支持表面等离极化激元(SPP)的材料之间,热辐射的同位素效应非常小,只有10-4量级。这主要源于三个因素:1)金属和半导体的等离子体频率随同位素比例的变化非常小,2)材料阻尼系数很大,3)表面等离极化激元在常温下很难实现热激发。这些都导致SPP峰随同位素变化的匹配和失配小到几乎可以忽略。最后,研究人员系统展示了热辐射的同位素效应随光学声子频移、阻尼系数以及温度等参数的变化规律。
图3 极性介电体热辐射的同位素效应随光学声子频移、阻尼系数和温度的变化规律
基于上述系统理论研究,宋柏课题组还进一步探究了同位素效应在热辐射器件中的应用前景。比如,通过同位素工程,近场辐射热二极管的热整流比可增大超过六倍。同位素工程带来的性能提升在非常宽阔的材料和几何参数范围内都十分显著,具有技术潜力。研究成果以“Isotope engineering of near-field radiative thermal diodes”为题,发表于传热传质学顶级期刊《International Journal of Heat and Mass Transfer》。
宋柏课题组这一系列研究成果在热辐射、声子动力学和同位素效应等领域之间建立了桥梁,揭示了重要的物理机制,开启了热辐射的同位素效应这一新的研究方向;既有助于更好地理解热辐射的基本规律,也为热辐射的高效调控提供了新方法,有望用于高效的热能转化、热管理和太空探索等。
两篇论文的第一作者均为澳门太阳娱乐网站官网2020级博士生谢蓝依,通讯作者为宋柏研究员。感谢国家自然科学基金委面上项目和新基石科学基金会“科学探索奖”的大力支持。
《Physical Review B》全文链接:https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.107.134308
《Science》亮点报道链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi8565
《International Journal of Heat and Mass Transfer》全文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0017931023005239